Registro:
Documento: | Tesis Doctoral |
Disciplina: | quimica |
Título: | Estudio de la síntesis de precursores de óxidos mixtos de Cu-Ni y Cu-Zu por el método de alcanización homogénea |
Título alternativo: | A sutdy of Cu-Ni and Cu-Zn mixed oxide precursors synthesis by homogeneous alkalinization methods |
Autor: | Soler Illia, Galo Juan de Avila Arturo |
Editor: | Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales |
Filiación: | Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física. Grupo de Química Inorgánica
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Publicación en la Web: | 2017-03-01 |
Fecha de defensa: | 1998 |
Fecha en portada: | 1998 |
Grado Obtenido: | Doctorado |
Título Obtenido: | Doctor en Ciencias Químicas |
Director: | Blesa, Miguel Angel |
Idioma: | Español |
Palabras clave: | SOLIDOS INORGANICOS; PRECIPITACION; SINTESIS DE SOLIDOS; METODOS SUAVES; PRECURSORES DE OXIDOS MIXTOS; MATERIALES CATALITICOS; MATERIALES LAMINARES; METODO DE LA UREAINORGANIC SOLIDS; PRECIPITATION; PRECURSOR SYNTHESIS; SOFT CHEMISTRY ROUTES; SOL-GEL; OXIDE PRECURSOR; CATALYTHIC MATERIALS; UREA METHOD |
Formato: | PDF |
Handle: |
http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3077_SolerIllia |
PDF: | https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/download/tesis/tesis_n3077_SolerIllia.pdf |
Registro: | https://bibliotecadigital.exactas.uba.ar/collection/tesis/document/tesis_n3077_SolerIllia |
Ubicación: | Dep.003077 |
Derechos de Acceso: | Esta obra puede ser leída, grabada y utilizada con fines de estudio, investigación y docencia. Es necesario el reconocimiento de autoría mediante la cita correspondiente. Soler Illia, Galo Juan de Avila Arturo. (1998). Estudio de la síntesis de precursores de óxidos mixtos de Cu-Ni y Cu-Zu por el método de alcanización homogénea. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de http://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3077_SolerIllia |
Resumen:
En el presente trabajo se exploran las posibilidades de la técnica de hidrólisis de ureaa temperaturas moderadas (80-90°C) para la preparación de precursores de óxidos mixtoscobre-zinc y cobre níquel. En primer lugar, se caracteriza el comportamiento deprecipitación de los sistemas simples de los tres metales: Ni(II), Cu(II) y Zn(II). Masadelante, se establecen las condiciones para una coprecipitación controlada, regulando larelación Cu(II):M(II) -M Ni o Zn-, la estructura, la morfología y el tamaño de las particulasobtenidas. Desde un punto de vista básico, se estudia la compatibilidad de iones d8 y d¹°,conel Cu(II). Los entornos de coordinación son completamente diferentes, tanto en la solucióncomo en los sólidos. Por otro lado, estos sistemas tienen un definido interés en Química de Materiales, como algunos de los precursores (hidróxidos de Ni(II), ZnO, o CuO). Losóxidos CuO-ZnO tienen aplicación en la síntesis de metanol. La actividad de los mismosdepende de la estructura de los carbonatos básicos precursores. Los óxidos Cu-Ni tambiéntienen interés en catálisis. En la primera parte se estudia la evolución de los sistemas simples de Cu, Zn y Ni. Se describen los procesos que llevan de la solución a los sólidos, y su evolución a lo largodel envejecimiento en las soluciones de partida. Estos procesos involucran una complejainterrelación de las químicas acuosa y coloidal de cada metal. La segunda parte describe los mecanismos de precipitación de fases mixtas. En elcaso del sistema Cu-Zn, un hidróxido amorfo mixto puede evolucionar a auricalcita, (Zn1-xCux)5(OH)6(CO3)2, malaquita zinciana Cu2-XZnx(CO3)(OH)2 (x<0,l), o tenoritasustituida (Cu1-xZnxO) (x<0,05), o mezclas, según la proporción de Zn/Cu. Los precursoresobtenidos en el sistema Cu-Ni en condiciones de alta proporción de Ni(II) corresponden aα-Ni1-xCux(OH)2 turbostrático, malaquita niqueleana, Cu2-xNix(CO3)(OH)2(x<0,06). Lossistemas intermedios conducen a mezclas. El α-Ni1-xCux(OH)2 se revela como unexcelente precursor de óxidos mixtos de Cu-Ni, generando CuxNi1-xO (x≤0.3).
Abstract:
In the present work, the possibilities of urea hydrolysis (thermal ageing, at 80-90°C)as a low supersaturation method for the synthesis of mixed Cu-Zn and Cu-Ni oxideprecursors are explored. First of all, the precipitation behaviour of the three single metalsystems (Ni(II), Cu(II), Zn(II)) is characterised. The second step is to establish theconditions for a controlled coprecipitation, therefore controlling the structure, morphologyand size of the particles. From a basic point of view, the compatibility of the d8 and d¹° ions with Cu(II) isstudied. The coordination environments in solution and the solid phase are quite differentin the three cases. Furthermore, these systems are very interesting in the field of Materials Chemistry: some precursors (nickel hydroxide, ZnO, CuO), or the mixed Cu-Zn oxides,mainly employed as catalysts in methanol synthesis. The activity of these catalysts isstrongly determined by the precursor from which they were prepared. The first part is devoted to the single systems of Cu(II), Zn(II) and Ni(II). Theprocesses leading form solution to the precipitated solids are followed, and the evolutionin the mother liquors is discussed These behaviours involve a complex relationship ofaqueous Chemistry and colloidal phaenomena. The second part describes the precipitation mechanisms of mixed phases. In thecase of Cu-Zn, an amorphous mixed (hydrous) oxide is readily converted into aurichalcite, (Zn1-xCux)5(OH)6(CO3)2, zincian malachite, Cu2-xZn(CO3)(OH)2 (x<0,l), or zinciantenorite (Cu1-xZnxO) (x<0,05), upon ageing. Mixtures of two solid phases may turn out,depending on the Cu:Zn ratio. In the case of Cu-Ni systems, the amorphous precursor turnsinto a mixed turbostratic α-Ni1-xCux(OH)2 (x<0,4), or Ni(II) malachites, Cu2-xNix(CO3)(OH)2 (x<0,06), intermediate systems leading to segregation. Theα-Ni1-xCux(OH)2 reveals itself as an excellent precursor of CuxNi1-xO (x≤O,3).
Citación:
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Soler Illia, Galo Juan de Avila Arturo. (1998). Estudio de la síntesis de precursores de óxidos mixtos de Cu-Ni y Cu-Zu por el método de alcanización homogénea. (Tesis Doctoral. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales.). Recuperado de https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3077_SolerIllia
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Soler Illia, Galo Juan de Avila Arturo. "Estudio de la síntesis de precursores de óxidos mixtos de Cu-Ni y Cu-Zu por el método de alcanización homogénea". Tesis Doctoral, Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, 1998.https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3077_SolerIllia
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